En diciembre de 1967, el grupo incorporó al guitarrista David Gilmour como quinto miembro de Pink Floyd. Gilmour ya conocía a Barrett, pues había estudiado con él en Cambridge Tech a principios de los 60. Los dos habían tocado juntos a la hora de comer con guitarras y armónicas, y más tarde hicieron autostop y viajaron en autobús por el sur de Francia. En 1965, mientras era miembro de Joker's Wild, Gilmour había visto a Tea Set. El asistente de Morrison, Steve O'Rourke, instaló a Gilmour en una habitación de la casa de O'Rourke con un salario de 30 libras a la semana (equivalente a 500 libras en 2018, y en enero de 1968, Blackhill Enterprises anunció a Gilmour como nuevo miembro de la banda; el segundo guitarrista y su quinto miembro, la banda tenía la intención de continuar con Barrett como compositor no participante. Jenner comentó: «La idea era que Dave ... cubriera las excentricidades [de Barrett] y cuando eso no fuera factible, Syd sólo iba a escribir. Sólo para tratar de mantenerlo involucrado». En una expresión de su frustración, Barrett, de quien se esperaba que escribiera otros singles de éxito como continuación de «Arnold Layne» y «See Emily Play», en su lugar presentó «Have You Got It Yet?» a la banda, cambiando intencionadamente la estructura en cada actuación para hacer la canción imposible de seguir y aprender. En una sesión fotográfica de enero de 1968 de los cinco miembros de Pink Floyd, las fotografías muestran a Barrett distanciado de los demás, con la mirada perdida en la distancia.
Trabajar con Barrett finalmente resultó demasiado difícil, y las cosas llegaron a su fin en enero, mientras se dirigían a una actuación en Southampton, cuando un miembro de la banda preguntó si debían recoger a Barrett. Según Gilmour, la respuesta fue «No, no nos molestemos», lo que supuso el fin de la relación de Barrett con Pink Floyd. Waters admitió más tarde: «Era nuestro amigo, pero la mayor parte del tiempo queríamos estrangularle». A principios de marzo de 1968, Pink Floyd se reunió con sus socios Jenner y King para discutir el futuro de la banda; Barrett aceptó marcharse.
Jenner y King creían que Barrett era el genio creativo de la banda, y decidieron representarle y terminar su relación con Pink Floyd. Morrison vendió entonces su negocio a NEMS Enterprises, y O'Rourke se convirtió en el mánager personal de la banda. Blackhill anunció la marcha de Barrett el 6 de abril de 1968. Tras la marcha de Barrett, la carga de la composición lírica y la dirección creativa recayó principalmente en Waters. Al principio, Gilmour imitaba la voz de Barrett en las apariciones del grupo en la televisión europea; sin embargo, mientras tocaban en el circuito universitario, evitaban las canciones de Barrett en favor de material de Waters y Wright como «It Would Be So Nice» y «Careful with That Axe, Eugene».
En 1968, Pink Floyd volvió a los estudios Abbey Road para grabar su segundo álbum, A Saucerful of Secrets. El álbum incluía la última contribución de Barrett a su discografía, «Jugband Blues». Waters comenzó a desarrollar su propia composición, contribuyendo con «Set the Controls for the Heart of the Sun», «Let There Be More Light» y «Corporal Clegg». Wright compuso «See-Saw» y «Remem-ber a Day». Norman Smith les animó a autoproducir su música, y grabaron maquetas de nuevo material en sus casas. Con la instrucción de Smith en Abbey Road, aprendieron a utilizar el estudio de grabación para hacer realidad su visión artística. Sin embargo, Smith seguía sin estar convencido de su música y, cuando Mason tuvo problemas para tocar la batería en «Remember a Day», Smith le sustituyó. Wright recordaba la actitud de Smith durante las sesiones: «Norman se rindió en el segundo álbum y no paraba de decir cosas como: “No podéis hacer veinte minutos de este ruido ridículo”». Como ni Waters ni Mason sabían leer música, para ilustrar la estructura de la canción que da título al álbum, inventaron su propio sistema de notación. Gilmour describió más tarde su método como «un diagrama arquitectónico».
Publicado en junio de 1968, el álbum presentaba una portada psicodélica diseñada por Storm Thorgerson y Aubrey Powell de Hipgnosis. La primera de varias portadas de álbumes de Pink Floyd diseñadas por Hipgnosis, fue la segunda vez que EMI permitió a uno de sus grupos contratar diseñadores para la cubierta de un álbum. El álbum alcanzó el número 9 y permaneció 11 semanas en la lista británica. Record Mirror hizo una crítica globalmente favorable del álbum, pero instó a los oyentes a «olvidarlo como música de fondo para una fiesta». John Peel describió una actuación en directo de la canción principal como «una experiencia religiosa», mientras que NME describió la canción como «larga y aburrida ... [con] poco que justifique su monótona dirección». Al día siguiente del lanzamiento del álbum en el Reino Unido, Pink Floyd actuó en el primer concierto gratuito de la historia en Hyde Park. En julio de 1968, volvieron a Estados Unidos para una segunda visita. Acompañados por Soft Machine y The Who, fue la primera gira importante de Pink Floyd.
Esta compilación, no oficial, contiene grabaciones raras de Pink Floyd de 1969 incluyendo sesiones de la BBC, audio de emisiones de TV de Francia y Alemania, además de un primer concierto grabado en la Universidad de Southampton.
CD 1
1. POINT ME AT THE SKY 4.21
2. THE EMBRYO 3.26
3. BABY BLUE SHUFFLE IN D MAJOR 3.53
4. INTERSTELLER OVERDRIVE 8.37
5. DAYBREAK (Grantchester Meadows) 3.45
6. NIGHTMARE (Cymbaline) 3.36
7. THE NARROW WAY (Part 3) 4.48
8. THE BEGINNING (Green Is The Colour)/
BESET BY CREATURES OF THE DEEP
(Careful With That Axe Eugene) 6.58
9. MOONHEAD 7.16
10. SET THE CONTROLS FOR THE
HEART OF THE SUN 5.22
11. A SAUCERFUL OF SECRETS 11.55
1-4
Estudios Maida Vale, Londres,
Grabado el 2 de diciembre de 1968,
Emitido en Top Gear, 14 de enero, 1969
5-8
Paris Cinema, Londres, Grabado el 12 de mayo de 1969, Emitido en Night Ride, 14 de mayo de 1969
9
BBC TV Centre, Londres, Grabado el 20 de julio de 1969, Emitido en Omnibus-What If It's Just Green Cheese?, 20 de julio de 1969
10-11
Emisión TV, Forum Musiques, París, Francia, 22 de enero de 1969
CD 2
1. ASTRONOMY DOMINE 9.04
2. CAREFUL WITH THAT AXE EUGENE 8.39
3. INTERSTELLER OVERDRIVE 12.34
4. THE BEGINNING (GREEN IS THE COLOUR) 3.44
5. BESET BY CREATURES OF THE DEEP 5.28
6. A SAUCERFUL OF SECRETS 12.48
7. CAREFUL WITH THAT AXE EUGENE 5.55
8. A SAUCERFUL OF SECRETS 14.45
1-6
Old Refectory, Student's Union, Southampton University, Southampton, Hampshire, 9 de mayo de 1969
7-8
Retransmisión televisiva, Essencer Pop & Blues Festival, Essen, Alemania, 11 de octubre de 1969